二维过渡金属硫族化合物自旋及能谷电子学研究

Transition metal dichalcogenides (TMDCs) such as MoS2 are layer materials. Due to the inversion symmetry breaking and strong spin-orbit coupling, the valley and spin of the valence bands are inherently coupled in monolayer TMDCs, which makes the monolayer TMDCs to be ideal systems for spintronics and valleytronics research. The steady-state spin and valley polarization injection into monolayer MoS2 have been demonstrated in many works, while studies on spin and valley decay dynamics are insufficient. At the same time, other monolayers such as WS2, MoSe2 and WSe2 have larger spin-orbit coupling than MoS2, and spin and valley related researches of these materials are needed. Using the method of polarization resolved photoluminescence (PRPL), we will investigate the spin and valley injection properties of several kinds of monolayer TMDCs. We will use the time resolved PRPL and the time resolved Kerr rotation spectrum to study the spin and valley decay processes of monolayer TMDCs and try to reveal the main spin and valley decay factors and mechanisms clearly. We will further attempt to fabricate prototype of spintronics and valleytronics. Knowledge gained in this project will be beneficial to the further research and application of spintronic and valleytronic devices.

以MoS2为代表的过渡金属硫族化合物（TMDCs）属于层状材料，当其薄至单层时，中心反演对称性破缺及自旋轨道强耦合使价带自旋与能谷指标耦合在一起，因而成为研究自旋电子学及能谷电子学的理想体系。目前，对单层MoS2的稳态自旋与能谷电子学研究已有许多报道，但是对弛豫动力学过程的研究还比较缺乏；同时，WS2、MoSe2、WSe2等TMDCs的自旋轨道耦合强度比MoS2更大，对这些材料的自旋与能谷电子学研究有待进一步开展。本课题中，我们将采用稳态偏振分辨荧光光谱，对多种单层TMDCs的自旋和能谷注入进行对比研究；采用时间分辨偏振分辨荧光光谱及时间分辨Kerr光谱，对单层TMDCs的自旋与能谷弛豫过程进行研究，探索单层TMDCs中自旋及能谷弛豫机制和主要影响因素。在此基础上，尝试构建基于二维材料的自旋及能谷电子学原型器件，为进一步研究及应用打下基础。

自石墨烯的发现以来，以二维硫属化物为代表二维材料在近年来获得了大量的关注。二维材料最显著的特征在于层间由范德华力结合，通过机械剥离，或化学气相沉积，可以获得单层或少层的样品，样品尺寸在面内可达百微米。不同元素组成的二维材料涵盖了金属，半导体，绝缘体等不同材料种类。通过将不同二维材料结合，还可以制备出原子级别平整的异质结。此外，通过对二维材料进行插层，还可以得到有机无机杂化钙钛矿等非常性能优良的材料。因此，二维材料在能带工程方面有非常广阔的应用前景。除了样品能带结构的丰富多样外，二维材料单层由于中心反演对称性的破缺，导致布里渊区的K能谷和K’能谷不再简并，因而出现了能谷自由度，同能谷自由度又与自旋耦合。因而二维材料为自旋电子学及能谷电子学的研究提供了一个非常好的平台。同时由于光跃迁过程中总角动量守恒，左旋（右旋）偏振的光子分别引起K能谷（K’能谷）的跃迁。因而可以采用偏振光学的方法对能谷电子学和自旋电子学开展研究。在样品制备方面，除二维材料单质外，基于二维材料，我们进一步制备了二维材料异质结，二维材料/磁性绝缘体异质结，以及钙钛矿材料等多种体系。我们通过采用偏振分辨的荧光光谱，研究了这些材料的基本光学特性，对稳态自旋及能谷极化的光学注入进行了研究，并采用时间分辨Kerr光谱，对自旋动力学进行了研究。此外，我们对二维材料相关的多个体系开展了大量的研究，例如在二维材料/磁性半导体异质结的自旋和能谷调控方面作出了积极的探索；实现了高速，宽波段光响应的二维材料异质结光电探测器以及基于二维材料的石墨烯夹层异质结的门控光电器件；提出并开展了悬空二维纳米片热导率的光荧光测量等等，在本项目支持下共发表SCI论文七篇。在项目的开展过程中，参与人员的学术水平和研究能力得到了很大的提升，为进一步开展相关工作积累了宝贵的经验，为未来承担科研任务打下了坚实的基础。