钙钛矿太阳电池中的缺陷态性质及其对器件稳定性影响的基础研究

Perovskite solar cells are a new kind of low-cost and high efficiency solar cells with the energy conversion efficiency of over 20%, which was reported as one of the breakthroughs in 2013 by Science. However, in August 2014, a research report by Science pointed out the device stability was one of the “bottle-neck” for the future development of high efficiency perovskite solar cells. In order to solve the stability problem, we will carry out research on: (1) the properties of stability-related defect states in electron transporting layer, perovskite light harvesting layer, hole transporting layer and the interface; (2) the degree and the way of influence by the defect states on the device stability; (3) how to control the defect states and limit the disadvantage for better stability. Here we will study systematically about the defect states in perovskite solar cells and its effect on the device stability, which will provide further theoretical guide and important principles for the development of highly efficient and stable perovskite solar cells with novel materials, methods and structures.

钙钛矿太阳电池具有制造成本低、能量转化效率高等特点，其能量转化效率目前达到20%的水平，被《Science》期刊评为2013年的10大科学突破之一。但是，2014年8月《Science》的研究报告表明，高效率（15%以上）的钙钛矿太阳电池器件的稳定性差仍然是一个“瓶颈”问题，能否有效解决这一问题决定着该类电池是否在未来可以被成功应用。为了解决钙钛矿太阳电池的稳定性问题，本项目研究内容有：（1）电池主要组成部分（包括电子传输层、钙钛矿光吸收层、空穴传输层以及各界面）中影响器件稳定性的缺陷态的性质；（2）这些缺陷态对器件稳定性的影响程度和作用方式；（3）如何调控这些缺陷态的产生以及其对器件稳定性的不利影响，从而优化器件的稳定性。我们将对钙钛矿太阳电池中的缺陷态以及其对器件稳定性的影响进行系统研究，为进一步开发高效稳定钙钛矿太阳电池所需要的新材料、新方法、新器件结构提供深入的理论指导和研究基础。

本项目研究了钙钛矿太阳能电池中光吸收层、电子/空穴传输层的缺陷态及其对器件稳定性的影响，并针对各主要影响因素提出了相应的调控策略和方法，实现了钙钛矿电池效率和稳定性的有效提升，相关结果获得国际机构的认证。研究内容主要包括：1、分析了钙钛矿薄膜缺陷产生过程，进而开发了胺络合物前驱体材料和压力辅助薄膜制备方法来降低薄膜缺陷密度，实现了大气环境条件下的大面积钙钛矿薄膜的制备，阐释了结晶转变过程中质子交换和氢键作用原理，以及利用分子钝化等手段调控钙钛矿结晶过程，有效减少了钙钛矿薄膜晶界缺陷，提高了钙钛矿电池的效率和稳定性；2、分析了n-i-p结构钙钛矿太阳电池空穴传输层和钙钛矿光吸收层界面中的离子扩散导致材料分解并形成大量缺陷的过程，以及该过程对界面结构和器件稳定性的影响，并从器件结构设计的角度，构造稳定的异质结结构来调控界面性能，有效抑制了离子/分子扩散导致的缺陷产生和载流子复合，提高了钙钛矿电池的效率和稳定性；3、协同调控p-i-n结构钙钛矿太阳电池中的离子-电荷输运来实现高效率高稳定性，有效减少了缺陷的产生和扩散，同时提高了光生电子的输运效率，并进一步在大面积电池模块上应用相同的策略来提高其效率和稳定性。研究结果以第一完成单位通讯作者的方式陆续发表在Nature、Science、Nature Communications、Energy & Environmental Science、Advanced Materials等学术期刊上，共计发表学术论文21篇，其中第一或通讯作者14篇，高被引3篇。指导博士研究生1名，辅助指导课题组博士研究生6名（毕业4名）。获得2019高被引学者，上海市东方学者特聘教授（项目经费支持40.00万元）。较好完成了项目预期目标。. 本项目研究为提高钙钛矿太阳电池的稳定性、推动低成本光伏技术的发展和未来应用提供了重要科学与技术基础。