二次有机气溶胶的氧化过程对其辐射效应的影响研究

Secondary organic aerosol (SOA) can scatter solar shortwave radiation, and act as cloud condensation nuclei (CCN), leading to significant changes of global and regional climate. During SOA oxidative aging processes, its optical property and hygroscopicity change dramatically, resulting in large uncertainties in SOA radiative effects estimation. Therefore, this project aims to understand the spatial and temporal evolution of SOA and its oxidation degree by utilizing a modified regional climate model RegCM and the data of atmospheric components (organic carbon, ozone and volatile organic compounds). In detail, we will update the SOA module with the latest two-dimensional volatility basis-set approach. Besides, we will also quantify the influences of oxidative aging processes on SOA direct and indirect radiative effects, and to further investigate the sources of SOA radiative effects’ uncertainties, through improving the parameterization scheme of aerosol extinction and CCN in RegCM, and analyzing cloud remote sensing and aerosol optical properties (aerosol optical depth and scattering coefficients) data. Eventually, the studied results can contribute to provide reference and basis for making strategies of tackling climate change.

二次有机气溶胶（SOA）不但能散射太阳短波辐射，还能充当云凝结核（CCN），对全球和区域气候有重要影响。随着SOA在大气中氧化老化，其光学特性和吸湿性发生显著改变，进而增加SOA辐射效应估算的不确定性。因而，本项目拟在改进的区域气候模式RegCM的基础上，耦合最新的二维的基于挥发性分级方法的SOA生成机制，结合区域大气成分观测资料（包括有机碳、臭氧和挥发性有机气体观测等），发展适用于中国地区SOA模拟的气候化学耦合模式，认识SOA及其氧化程度的时空演变特征；另外，通过优化RegCM中气溶胶消光和CCN的参数化方案，结合云遥感资料和气溶胶光学特性资料（包括光学厚度和散射系数）分析，定量估算SOA氧化老化过程对辐射效应的影响，揭示SOA辐射效应的不确定性来源。最终，研究成果可以为我国制定应对气候变化的策略提供参考和依据。

二次有机气溶胶（SOA）不但能散射太阳短波辐射，还能充当云凝结核（CCN），对全球和区域气候有重要影响。随着SOA在大气中氧化老化，其光学特性和吸湿性发生显著改变，进而增加SOA辐射效应估算的不确定性。本项目在2016年11月通过颗粒物化学组分监测仪开展有机物浓度和氧化程度（O/C比）的观测，同时在区域空气质量模型WRF/Chem中建立O/C比和折射指数、吸湿特性参数的参数化关系，进而研究有机物氧化老化过程的辐射强迫。结果表明，广州地区二次有机物平均浓度（8.61 μg m-3）与一次有机物浓度（8.11 μg m-3）相当，平均O/C比为0.57。通过和观测结果对比发现，在模型中引入半挥发性和中间挥发性的一次有机气体排放可以有效提升有机物的模拟效果，特别是在一次有机气溶胶（POA）排放强度加倍时。由于有机物的氧化老化，气溶胶在11月华南区域直接辐射强迫增强0.74 W m-2，间接辐射强迫增强3.02 W m-2。而当前的WRF设置会造成直接辐射强迫0.65 W m-2，和间接辐射强迫0.09 W m-2的低估。项目成果可以为我国制定应对气候变化的策略提供参考和依据。