晶体场-自旋轨道耦合对能级结构的协同效应

Transition metal compounds are a research frontier of the condensed mater physics. Their energy level structures are often mudulated by crystal field and spin-orbit coupling, and this would affect and even determine their physical properties. In this project, based on some physical model analyses and using first-principles electronic structure calculations, we will study the joint effect of crystal field and spin-orbit coupling on the energy level structures of various transition metal compounds in different structural symmetries. We will clarify how the special energy level structures determine the novel magnetic structures, magnetic anisotropy, and metal-insulator transition, etc. Moreover, we will study, using computational simulations, the effects of doping, strain, interface, and 3d-4d-5d transition-metal mixing. These effects would allow to manipulate the crystal field, charge-spin-orbital states, and the spin-orbit coupling, and thus help to search and design new functional materials. In a word, this project would start from electronic structure calculations and analyses, highlight the novel joint effects of crystal field and spin-orbit coupling, and study the special level structures and the fascinating properties of transition metal compounds.

过渡金属化合物是凝聚态物理的研究热点，其中晶体场和自旋轨道耦合导致的轨道劈裂往往能改变其能级结构，从而影响甚至决定材料的物理性质。本项目将通过物理模型分析，结合第一性原理电子结构计算，研究过渡金属化合物中晶体场和自旋轨道耦合对能级结构的协同作用。我们将研究不同对称性结构下过渡金属化合物中晶体场-自旋轨道耦合的相互作用模式，揭示其特殊的能级结构是如何来决定材料新颖的磁结构、磁各向异性以及金属绝缘体转变等。另外，我们还将通过计算模拟，研究利用掺杂、应力、界面、以及3d-4d-5d族过渡金属的混合等效应，来调控晶体场、电荷-自旋-轨道态和自旋轨道耦合，进而寻求和设计新型功能材料。总之，本项目以电子结构计算为基础，以晶体场-自旋轨道耦合的协同效应为创新点，从特殊的能级结构出发，研究过渡金属化合物的新奇物性。

过渡金属化合物具有非常复杂的电子结构，其特殊的晶体环境将导致各种能级劈裂，我们通过第一性原理计算的方法研究了其新奇的量子效应。在项目执行期间，我们进行了几方面的工作：(1)研究了一种新型的二维铁磁绝缘体材料penta-AlN2。我们通过N2分子之间的超交换作用解释了此种二维材料铁磁绝缘性的物理起源。随着拉应力的施加，N2分子p轨道和Al原子p轨道之间的耦合作用增强，增大了它们之间的磁耦合力度。(2)通过比较碱金属原子所处的晶体环境及带电状态，我们对比研究了碱金属原子与C60富勒烯的表面的吸附模式。(3)我们对孔状石墨材料对Li离子的存储能力进行了研究，在本项目中我们通过计算各种碳材料的形成能及碳密度、分子动力学、声子谱等证明了此种碳材料的稳定性，通过材料的电子性质及锂离子在碳材料表面的吸附及其运动特性，展现了优良的锂离子存储性质。(4)研究了N和Fe共同掺杂石墨烯体系的电子结构。随着N原子的逐步掺杂，对CO具有优异的催化特性。(5)通过晶场与自旋轨道耦合的通过作用，我们预言了首例伊辛铁磁体VI3，具有高达16meV的面外单离子各向异性，应力能有效提升其居里温度。(6)我们设计了一种氟化石墨烯支撑的Pt团簇材料，具有优异的氢存储能力。本项目发表高水平SCI文章7篇，其中第一作者或通讯作者论文5篇。本项目所取得的成果服务于金属化合物的新奇功能化及量子调控研究。